Next generation plasmachemie voor CO2-vrije productie van warerstof en etheen uit methaan (PCC02)

Op basis van het eerder ontwikkelde 3D CFD COMSOL-model voor de Hüls-reactor hebben we met succes een 2D axiaal-symmetrisch CFD COMSOL-model ontwikkeld van de 50 kW reactor. We implementeerden een vereenvoudigde methaan-naar-acetyleen omzettingsmodel om de bijbehorende enthalpie- en gascompositieveranderingen te kunnen bepalen. De resultaten voor acetyleenomzetting correleerden zeer goed met de 0D kinetische CHEMKIN-modelsimulaties. We observeerden dat de acetyleenopbrengst en -omzetting maximaal zijn rond 20 kJ/g energie invoer. De specifieke energiebehoefte (SER) voor acetyleen wordt in dit bereik ook geminimaliseerd. Hoewel de reactor geen puur plugflow-reactor is, lijken snelle kinetische plugflow-simulaties van methaan naar acetyleen geldig voor de 50 kW reactor, gebaseerd op de correlatie tussen de 0D-kinetiek en het volumetrische CFD-model. In deze simulaties werd roetvorming niet meegenomen, hoewel roet een belangrijk bijproduct is. De gasvormige roetprecursoren maakten echter wel deel uit van het 0D-kinetische model, waarin we uitgebreide kinetische datasets vergeleken, zowel open source (NIST, Aramco, NUIGmech), CHEMKIN gecodeerde Fuel Library-databases als vereenvoudigde literatuurdatasets van Holmen, Heijkers en Fincke. We vonden dat al deze datasets zeer goed correleerden bij lagere C-nummers (C0– C2), maar afweken bij hogere koolwaterstoffen. Ook waren de vereenvoudigde literatuurdatasets zeer beperkt in de hogere koolwaterstoffen. Dit werkt goed als roetvorming niet relevant is, maar omdat roetvorming grotere koolwaterstoffen vereist, moeten deze worden meegenomen om roetvorming te schatten. Daarom gebruikten we de gecodeerde CHEMKIN Fuel Library, aangezien dit de enige database was die de vorming tot grotere gasvormige PAK’s omvatte en simulaties van vaste roetdeeltjesnucleatie en -groei mogelijk maakte. Modellering van roetnucleatie en -groei werd uitgevoerd en gevalideerd met industriële Hüls-reactordata.